成都市冬季3次灰霾污染过程特征及成因分析

基于成都市大气环境超级观测站气态污染物和PM_2.5中组分在线监测数据,对2019~2020年成都市3次灰霾污染过程气象要素和组分特征进行分析,采用CMB模型模拟获得研究期间PM_2.5污染来源及变化趋势,剖析各污染过程成因.结果表明：① 3次污染过程均发生在相对湿度和温度持续上升,风速和边界层高度持续降低的不利气象条件下,日均相对湿度均大于70%,日均温度均大于8℃,日均风速均低于0.8 m ·s^-1,日均边界层高度均低于650 m;② 3次污染过程中主要组分均为NO₃^-、OC、NH₄⁺和SO₄^2-,其中NO₃^-质量浓度和占比污染时段较清洁时段增长倍数均高于其他组分,分别增加了1.47~2.09倍和0.22~0.35倍,NO₃^-是成都市冬季PM_2.5污染的关键组分;③ 3次污染过程SOR均值为0.40,NOR均值为0.27,SO₂和NO_x的二次转化程度较高,SO₂向SO₄^2-转化以夜间非均相氧化反应为主,NO_x向NO₃^-转化以非均相水解反应为主;④ 3次过程变化特征略有不同,过程Ⅰ呈现出明显的二次硝酸盐主导的特征,过程Ⅱ PM_2.5浓度上升过程中主要受燃煤排放影响,PM_2.5浓度高值时段主要受NO₃^-影响,过程Ⅲ总体仍为二次硝酸盐主导的特征,但部分污染时段化石燃料燃烧源排放有所增加;⑤二次硝酸盐、二次硫酸盐、机动车和燃煤源为研究期间主要污染来源,PM_2.5浓度与二次硝酸盐贡献率正相关,与扬尘源贡献率负相关.     

郑州市少数民族运动会期间O3及VOCs污染特征的演变和评估

基于近地面观测的常规污染六参数、气象数据和在线VOCs数据,以臭氧及其前体物VOCs为研究重点,评估了民运会期间采取的污染管控措施对郑州市空气质量的影响.结果表明,2019年民运会管控期间污染物六参数相较上年同期均呈现降低趋势,其中PM_2.5和PM₁₀浓度分别降低了16.2%和25.1%,但是臭氧日最大8 h浓度均值的降幅仅为3.7%,且臭氧为首要污染物的天数超过90%.就臭氧前体物VOCs而言,民运会期间PAMS浓度（26.21×10^-9）低于历史同期;利用PMF模型解析出6个因子,依次为机动车尾气（28%）、LPG（21%）、燃烧（16%）、工业（15%）、溶剂（15%）和植物排放（5%）;空气保障期间,对燃烧源和工业源的管控较为明显.     

重构土壤垂直剖面重金属Cd赋存形态及影响因素

针对矿业废弃地高背景值-历史矿业源相叠加区下土壤重金属Cd污染问题,以西南地区某历史硫磺矿业废弃地重构土壤为研究对象,采集剖面土壤共30个样品,分析测试土壤样品中镉(Cd)、铬(Cr)、镍(Ni)、砷(As)和汞(Hg),利用电镜扫描-能谱分析(SEM-EDS)和重金属形态连续提取的BCR方法,分析不同土层厚度下Cd的赋存形式,运用风险评价编码法(RAC)和次生相与原生相分布比值法(RSP)对其进行有效性评价,以及对不同理化性质下Cd各形态的变化规律进行了初步探讨.结果表明,研究区5种重金属中Cd全量的富集系数最高,达4以上;通过形貌特征可以发现,样品中存在较多的次棱角状、棱角状颗粒,不同深度下的能谱特征显示结果相似,均含有Cd、Fe、S和As等元素,Cd元素是以类质同象形式存在;对Cd进行潜在风险评价,RAC结果显示为中等风险及以下,RSP结果主要为重度污染;重金属全量是影响Cd各形态含量分布的最主要因素,其次pH、有机质和CEC,对垂直深度的土壤Cd赋存形态也表现出不同程度的影响.该研究结果可为进一步了解Cd在剖面土壤的活性、迁移规律、生物毒性和赋存形式提供科学依据.     

不同光照和磷水平下两种沉水植物磷富集和钙磷含量的比较

沉水植物光合作用形成的微环境有利于水体中钙和磷形成CaCO₃-P共沉淀,将水体磷迁移到基质,避免植物腐烂后的二次污染.但沉水植物形成CaCO₃-P共沉淀的能力依赖植物种类和环境条件.本研究以菹草和粉绿狐尾藻为研究对象,设置无机添加磷质量浓度（0、0.2和2mg·L^-1）和光照强度[66 μmol·（m²·s）^-1和110 μmol·（m²·s）^-1]两个变量,测定其培养一周后植物相对生长速率、植株总磷、植株灰分磷和钙磷的含量,以比较不同植物富集水体磷的实际能力和植物腐败后对水体磷增加的影响.结果表明：①菹草在各种培养条件下的相对生长速率显著高于粉绿狐尾藻,在外源性磷质量浓度为2mg·L^-1和光照强度为66 μmol·（m²·s）^-1时,相对生长速率达到最大;②无机磷添加显著影响了两种植物的灰分总磷（菹草95.681%和粉绿狐尾藻85.432%）,2种沉水植物灰分磷中Ca-P含量最高值均出现在高磷水平;③菹草的干重磷在各种处理下都低于粉绿狐尾藻,但是灰分总磷和Ca-P在高磷水平大于粉绿狐尾藻.结果表明,菹草、粉绿狐尾藻在生长期间均能有效吸收磷,但2mg·L^-1质量浓度下菹草对水体磷的实际去除能力大于粉绿狐尾藻.     

长江三角洲2010~2018年生物质燃烧中等挥发性有机物(IVOCs)排放清单

中等挥发性有机物（IVOCs）是一类重要的二次有机气溶胶（SOA）的前体物.其中,生物质燃烧是IVOCs的重要来源之一,但目前尚未包括在传统的排放清单中.本研究基于卫星火点排放清单（FINN）以及IVOCs/POA比例法对长三角地区2010至2018年生物质燃烧IVOCs的排放量进行估算,构建长三角地区2010～2018年基于卫星火点的生物质燃烧IVOCs排放清单,并分析其不确定性,为后续模拟长三角地区SOA的来源提供重要的基础数据.结果表明,在2010～2018年期间,长三角地区火点数整体呈现下降趋势,在过去3年（2016～2018年）火点数维持在6000次左右,较2016年之前下降了约60%.从火点数的月分布来看,火点发生最多的月份是5～8月,其次在10月有个小高峰.基于IVOCs/POA比例系数法的计算结果表明,由不同的POA/OC以及IVOCs/POA比例得到的长三角地区生物质燃烧IVOCs排放总量结果差别巨大,平均值为73.4万t（10.5～305.7万t）.基于蒙特卡罗的不确定性模拟,长三角地区生物质燃烧IVOCs排放量的不确定范围在-99%～68%之间.     

二氯苯醌对斑马鱼胚胎发育及超氧化物歧化酶的影响

2,6-二氯-1,4-苯醌（2,6-dichloro-1,4-benzoquinone,2,6-DCBQ）作为一种新型消毒副产物,因其高检出率及高含量的特点而备受人们关注.本研究以斑马鱼胚胎为实验材料探究了2,6-DCBQ的发育毒性.结果发现：斑马鱼胚胎在8~24 hpf（器官发育形成时期）对2,6-DCBQ暴露最为敏感,死亡率最高;2,6-DCBQ安全浓度为27.15 μg·L^-1,属于极度危险外源化学物.在本实验中,2,6-DCBQ对斑马鱼的生长没有显著影响,但高浓度（100和150 μg·L^-1）2,6-DCBQ会显著增加斑马鱼胚胎及仔鱼的畸形率.在实验过程中还发现,高浓度（≥ 80 μg·L^-1）2,6-DCBQ会明显抑制斑马鱼胚胎的心率.此外,≥ 30 μg·L^-1 2,6-DCBQ可提高超氧化物歧化酶（Superoxide dismutase,SOD）的活性,并影响Cu/ZnSOD和MnSOD的正常转录.本研究较全面地探究了2,6-DCBQ对斑马鱼早期发育阶段的发育毒性,可为2,6-DCBQ的毒性研究提供可靠证据.     

剑湖沉积物、间隙水、鱼体砷汞分布及风险评价

为了解剑湖沉积物、间隙水、鱼体中砷（As）和汞（Hg）含量特征,评价其风险,使用双道原子荧光光度计测定了剑湖表层沉积物、间隙水、鱼体中As和Hg含量,并利用潜在生态风险指数法、目标危险系数法、致癌风险指数等评价了其风险状况.结果表明：①剑湖表层沉积物中As、Hg平均含量分别为（12.62±0.66）mg·kg^-1和（0.050±0.002）mg·kg^-1,As含量呈东高西低的分布特征,Hg含量呈北部高、中南部湖区低的分布特征.剑湖流域内农地对剑湖As含量影响较大,流域煤炭开采与堆积、水泥加工对剑湖Hg含量分布影响较大.②间隙水中As、Hg平均含量分别为（0.64±0.03）μg·L^-1和（0.020±0.001）μg·L^-1,As含量在湖区内呈东高西低的分布特征,Hg含量最高值出现在湖心区.③6种鱼体中As、Hg含量平均值分别为（0.21±0.04）mg·kg^-1和（0.020±0.003）mg·kg^-1,两者分布在食性方面均呈现杂食性>草食性特征,在活动范围上呈底栖 > 中层 > 上层特征.④据相关性分析可知,As、Hg各自在间隙水和表层沉积物中的含量呈显著正相关（r>0.5,p<0.01）,6种鱼体As、Hg含量也呈显著正相关（r=0.92,p<0.05）.⑤沉积物样品中As均为轻微风险,Hg元素除部分样点（19.35%）为中度风险外其余为轻微风险,因此,需要对Hg进行重点防控.剑湖所选食用鱼体目标危险系数值均小于1,表明其不会对人类健康造成潜在非致癌危害;剑湖鱼体As元素存在一定的潜在致癌风险,但尚在人体可接受范围内.     

郑州市冬季VOCs污染特征、来源及健康风险评估

采用GC5000在线气相色谱仪于2018年1月8—26日对郑州市城区进行大气环境挥发性有机化合物（VOCs）监测,开展污染特征分析、来源解析和苯系物（BTEX）健康风险评估.结果表明,监测期间郑州市城区TVOC平均浓度为64×10^-9,污染期时段平均浓度为84×10^-9,约是非污染时段的2倍;组分构成显示烷烃占比最大,其次是烯炔烃和芳香烃;源解析结果显示,VOCs主要来源是液化石油气/天然气（25%）、机动车尾气（24%）、燃烧（21%）、工业排放（16%）和溶剂使用（14%）;监测期间苯系物非致癌风险危害值（HQ）在美国环保署规定的安全范围内,苯的致癌风险（R）为2.2×10^-6,超过了美国环保署规定的安全阈值（1.0×10^-6）.对成年人存在致癌风险,需要引起关注.     

基于多环境介质氮素和同位素的滦平盆地地下水硝酸盐来源示踪

选择密云水库上游承德市滦平盆地为研究区,通过不同土地利用类型地下水"三氮"含量、土壤全氮含量和包气带可溶硝态氮含量,结合水体硝酸盐氮氧双同位素、硫酸盐硫氧双同位素多种环境同位素特征和地下水放射性碳同位素测年示踪硝酸盐来源.结果表明,滦平盆地水体氮形态以硝态氮为主,地下水NO₃^-质量浓度与居民用地、旱地土地利用类型显著相关,硝酸盐污染主要集中于居民建设用地和农用地区域浅层地下水中.13.79%地下水样品NO₃^-质量浓度超过国标（GB/T 14848-2017）地下水硝酸盐限值Ⅲ类标准,超标范围为1.04~3.86倍;37.93%地下水样品NO₃^-质量浓度超WHO饮用水硝酸盐浓度限值,超标范围为1.08~6.83倍.地下水NO₃^-质量浓度、土壤全氮和浅层土壤可溶硝态氮空间变异受结构性因素和人为因素共同作用影响.地下水硝酸盐来源主要为家畜粪尿和生活污水混合污染,其次为化学肥料淋滤;盆地山前地下水径流区包气带-地下水氮循环主导过程为硝化作用.以盆地系统作为独立单元研究水环境硝酸盐污染来源和归趋规律,对流域整体地下水污染防治和修复具有重要意义.     

生物炭对褐土理化特性及真菌群落结构的影响

为了探讨生物炭施用对土壤理化及生物学特性的影响,在田间条件下研究了不同用量(0、10、20、40 t·hm~(-2))生物炭施用3a后植烟褐土真菌的群落结构特征,并分析了其与土壤环境因子的关系.结果表明,土壤添加生物炭3 a后显著提高了土壤pH、含水率、总有机碳(TOC)和总氮(TN)含量,而降低了土壤容重和溶解性有机碳(DOC)含量.Illumina Mi Seq测序结果表明,生物炭的添加对土壤真菌α多样性影响不大,但能显著改变真菌群落结构.物种注释结果表明,所有样本中真菌优势菌群均为子囊菌门(Ascomycota)、接合菌门(Zygomycota)和担子菌门(Basidiomycota),其相对丰度之和占所有可注释真菌丰度的90%以上.生物炭提高了子囊菌门和担子菌门的相对丰度,降低了接合菌门的相对丰度.在属水平上,生物炭增加了链格孢属(Alternaria)、锥盖伞属(Conocybe)和曲霉属(Aspergillus)真菌的相对丰度,降低了放射毛霉(Actinomucor)和赤霉菌(Gibberella)的相对丰度.冗余分析(RDA)及Mantel检验结果说明,土壤DOC、pH和含水率是影响褐土真菌群落结构的主要环境因子.综上,生物炭施用3 a后对土壤理化特性有显著的影响,这些环境因子的改变驱动了土壤真菌群落的生态演替.